近日,东南大学完美体育手机app最新版方峰教授团队在高性能OER催化剂设计及制备方面取得新进展。相关研究成果以Enhancing Oxygen Evolution Reaction Performance in Prussian Blue Analogues: Triple-Play of Metal Exsolution, Hollow Interiors, and Anionic Regulation 发表于国际著名学术期刊Advanced Materials 。这是该团队在前期研究工作(Small 2022, 18,2203713)基础上的新进展。
普鲁士蓝类似物(Prussian blue analogs,PBAs)具有可调的多孔结构、丰富的金属暴露位点和灵活的结构/成分自由度,被认为是极具应用前景的OER催化材料。通过引入多金属主元、阴离子掺杂和形貌构造,如核壳结构、空心结构、金属负载等,可以进一步提高其催化性能,但往往涉及复杂的多步合成路径。因此,如何设计出特殊结构PBAs的简单、高效合成方法,是该领域亟待解决的难题。
针对该问题,通过低温热解前驱体/硒粉混合物,一步合成改性多级普鲁士蓝类似物催化剂。该产物具有独特的Ni负载、空心核壳、硒掺杂特征,在碱性介质中兼具优异OER电催化性能(电流密度10 mA/cm2时过电位为184 mV,优于商用RuO2材料)和稳定性。试验表征(TEM, SEM, EDS, XPS)与密度泛函理论(DFT)计算和分子动力学(MD)相结合,揭示了外壳金属Ni析出的行为与机理,及催化剂的动态重构行为。证实 ‘一石三鸟’策略能显著提高普鲁士蓝类似物的本征活性与有效活性面积。本工作对普鲁士蓝类似物及其他MOF材料的成分与结构设计具有借鉴意义。
图1.材料合成示意图
图2. PBA-Se 350催化剂的OER性能评估
论文第一作者为东南大学完美体育手机app最新版博士生王世琦,方峰教授、南京林业大学霍文燚博士、赫尔辛基大学Pedro教授为论文共同通讯作者。相关工作得到了国家自然科学基金、江苏省自然科学基金等项目的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202304494